(相關(guān)資料圖)

近日，原子能院放射化學(xué)研究所建成國(guó)內(nèi)首個(gè)錒系元素化合物低溫光譜研究實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，并取得重要研究進(jìn)展。該平臺(tái)是具有世界領(lǐng)先水平的兼具樣品制備、精確光譜測(cè)定與計(jì)算、結(jié)構(gòu)和性能研究的錒系化合物與材料研究設(shè)施，提升了我國(guó)錒系化合物的基礎(chǔ)研究能力和水平，為錒系化合物的后續(xù)相關(guān)基礎(chǔ)和應(yīng)用研究奠定了堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。

低溫光譜測(cè)定平臺(tái)

錒系元素(不包含釷)化合物具有豐富的電子能級(jí)光譜和相關(guān)的振動(dòng)能級(jí)耦合光譜，對(duì)這些光譜進(jìn)行精確測(cè)定，可為錒系濃度分析、化合物表征、配位研究以及反應(yīng)性能等相關(guān)應(yīng)用科學(xué)研究提供關(guān)鍵信息。然而受到溫度展寬效應(yīng)的影響，錒系化合物的光譜在常溫情況下會(huì)呈現(xiàn)較寬的譜峰，形成較大重疊，無(wú)法提供精細(xì)的能級(jí)信息。

相比于常溫狀態(tài)，溫度展寬效應(yīng)在低溫狀態(tài)下可被消除，譜峰將分裂成銳利的譜線，由此可有效區(qū)分光譜中的電子能級(jí)和振動(dòng)能級(jí)，并與相關(guān)的物化性能明確關(guān)聯(lián)。為此，放射化學(xué)研究所項(xiàng)目團(tuán)隊(duì)克服了潔凈室改造、儀器調(diào)試、疫情影響等困難，成功建成國(guó)內(nèi)首個(gè)錒系元素化合物低溫光譜研究實(shí)驗(yàn)平臺(tái)。該平臺(tái)采用閉式液氦循環(huán)，可將錒系化合物樣品降溫到3.3K(開(kāi)爾文)的低溫;以窄線寬激光器作為光源、高分辨光譜儀作為探測(cè)器，可精細(xì)測(cè)定化合物的光譜;通過(guò)集成設(shè)計(jì)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)同一低溫樣品進(jìn)行熒光光譜及壽命、吸收光譜和拉曼光譜的測(cè)定，并建立了針對(duì)相關(guān)光源和探測(cè)器校準(zhǔn)、儀器信號(hào)同步以及大量實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的獨(dú)特處理方法。通過(guò)測(cè)定代表性鈾酰化合物的低溫吸收與熒光光譜，項(xiàng)目團(tuán)隊(duì)確定了電子躍遷與振動(dòng)能級(jí)的相互耦合，并拓展了錒系元素激發(fā)態(tài)計(jì)算方法，闡明了錒系離子f-f(電子殼層)電子躍遷與錒酰離子振動(dòng)耦合的理論機(jī)制。在此基礎(chǔ)上，項(xiàng)目團(tuán)隊(duì)還通過(guò)在計(jì)算中引入一階微擾方法，成功得出與電子躍遷能級(jí)耦合的不同振動(dòng)能級(jí)。

基于院長(zhǎng)期基礎(chǔ)研究專(zhuān)項(xiàng)，原子能院培養(yǎng)了一批優(yōu)秀青年人才，形成了一支專(zhuān)業(yè)的錒系化合物實(shí)驗(yàn)與理論基礎(chǔ)研究團(tuán)隊(duì)。未來(lái)，項(xiàng)目團(tuán)隊(duì)將依托平臺(tái)持續(xù)開(kāi)展錒系化合物光譜能級(jí)測(cè)定及應(yīng)用基礎(chǔ)前沿研究。

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